Introducción a la teoría del estado de transición o teoría del complejo activado

Fue desarrollada por Eyring y Polanyi en $1935$.

Plantea que para que se produzca la reacción los reactivos deben atravesar un estado de transición, cuántico, no estable, para una vez superado generar productos. Tiene en cuenta que cuando chocan las moléculas de reactivos se forma una configuración especial o supermolécula, con muy poca estabilidad. Las fuerzas dentro de esta estructura vienen dadas por la energía potencial de la misma. La manera de calcular esta energía potencial es mediante criterios cuánticos. En los estudios de la energía potencial se basa la teoria del estado de transición (TET) o teoría del complejo activado (TCA), en un proceso que va de la representación de las curvas de energía potencial a superficies de potencial y su relación a continuación con la velocidad de reacción.

El número de variables de las cuales depende la energía potencial de la supermolécula:

$3N-5 \enspace$ lineal

$3N-6 \enspace$ no lineal

Donde $N$ es el número de átomos que intervienen en la supermolécula. El número total de coordenadas nucleares es $3N$, al que se le restan las coordenadas traslacionales y rotacionales, las cuales no afectan a la energía potencial (no modifican ni distancias, ni angulos), $5$ en el caso de una supermolécula lineal y $6$ si no es lineal.

Entre dos átomos la energía potencial sólo depende de una variable, la distancia entre ambos, y su representación es una curva:

En una situación en que la energía potencial dependiera de dos variables:

En este último caso la representación sería una superficie de energía potencial o SEP.

Estudio de la superfice de potencial en el caso de:

$ \ce{X + YZ -> XY + Z} $

Variables:

Como no es posible representar tres variables, se fija el ángulo $\theta = \pu{180º}$.

$ E_{\rm p}, r_{\ce{XY}}, r_{\ce{YZ}}, \theta = \smash{\text{cte.}} $

Fijándose en los reactivos, para una $r_{\ce{XY}}$ constante y muy grande prácticamente no hay interacción entre $\ce{YZ}$ y $\ce{X}$. Por tanto en esta situación puede dibujarse la curva de potencial de $\ce{YZ}$, la cual conforme se vaya acercando $\ce{X}$ (disminuyendo $r_{\ce{XY}}\!$), debido a la repulsión con éste, se irá achatando en el "pozo".

En el caso de los productos, si $r_{\ce{YZ}}$ es constante y muy grande prácticamente no hay interacción entre $\ce{XY}$ y $\ce{Z}$. Al igual que antes, puede tomarse la curva potencial para $\ce{XY}$. Si la distancia $r_{\ce{YZ}}$ es más corta el "pozo" de la curva se hace menos profundo, debido a la desestabilización por repulsión provocada por la proximidad de $\ce{Z}$.

La combinación de todas estas curvas origina una superficie de energía potencial, que se asemeja a dos "valles" comunicados a través de un "paso", un máximo, denominado punto de silla (se caracteriza por ser a la vez un máximo y un mínimo, tal como una silla de montar). Las moléculas tenderán a evolucionar desde reactivos a productos mediante la menor energía posible, por tanto a través del paso que une los valles y que conlleva una energía más baja.

En la parte más elevada de la silla es donde tiene lugar la supermolécula. En las zonas más altas de la representación, valores de $r_{\ce{XY}}$ y $r_{\ce{YZ}}$ elevados, fuera de los valles y la silla, sólo se tienen átomos sueltos.

La coordenada de reacción representa el recorrido para pasar de reactivos a productos cuya energía es la más pequeña sobre la superficie de energía potencial.

El estado de transición coincide con el punto máximo de la representación de la coordenada de reacción. Esta supermolécula, estado de transición o complejo activado, $\ce{X^\ddagger}\mspace{-2mu}$ no es estable, no es un compuesto, no es un intermedio y no aparece en el mecanismo.

Hipótesis de partida de la TCA:

1. La reacción química es el resultado del paso de reactivos a productos a través de una especie llamada complejo activado, que una vez formada siempre conducirá a productos.

2. Durante la reacción se va a a mantener siempre la distribución de energías de Maxwell-Boltzmann.

3. La velocidad de la reacción se obtiene de multiplicar la concentración de complejo activado por la frecuencia de paso, aquélla con la que los complejos se transforman en productos.

$ v = [\ce{X^\ddagger}] \nu_{\rm t} $

4. Se trata a ese complejo activado o estado de transición como, no quiere decir que lo esté ya que entraría en contradicción con la hipótesis 1, una especie termodinámicamente en equilibrio con los reactivos.

$ \ce{A + B <=> AB^\ddagger -> AB} $

Tras este planteamineto inicial, comparando la expresión planteada para la velocidad en la hipótesis tres y la ecuación de velocidad:

$ \begin{array}{l} v = [\ce{AB^\ddagger}] \nu_{\rm t} \\[1ex] v = k_{\rm r} [\ce{A}] [\ce{B}] \end{array} $

Entonces:

$ [\ce{AB^\ddagger}] \nu_{\rm t} = k_{\rm r} [\ce{A}] [\ce{B}] $

Basándose en la cuarta hipótesis, la "constante de equilibrio", tal como se trabaja en cinética expresada en concentraciones:

$ K_c^\ddagger = \dfrac{[\ce{AB^\ddagger}]}{[\ce{A}][\ce{B}]} $

Por tanto de las dos últimas expresiones se encuentra que:

$ k_{\rm r} = \nu_{\rm t} K_c^\ddagger $

Siendo, ahorrándose aquí la demostración de cómo se encuentra, que:

$ \begin{array}{l} \nu_{\rm t} = \dfrac{k_{\rm B}T}{h} \\[1ex] k_{\rm B} \rightarrow \smash{\text{Constante de Boltzmann}} \\[1ex] h \rightarrow \smash{\text{Constante de Planck}} \end{array} $

Resultando pues:

$ k_{\rm r} = \dfrac{k_{\rm B}T}{h} K_c^\ddagger $

Si en vez de trabajar con concentraciones se trabaja con actividades, tal como en termodinámica:

$ \begin{array}{l} K_a^\ddagger = \dfrac{a_{\ce{AB^\ddagger}}}{a_{\ce{A}} a_{\ce{B}}} \\[1ex] a = \smash{\text{conc.}} \mspace{-2mu} \cdot \smash{\text{coef. de actividad}} = [\dots] \cdot \gamma \end{array} $

Tanto la actividad como el coeficiente de actividad no tienen unidades, son adimensionales. De aquí, que la fórmula general para que las unidades de concentración desaparezcan es:

$ a = \dfrac{c \cdot \gamma}{cº} \qquad cº = \pu{1 M} $

Por tanto:

$ K_a^\ddagger = \dfrac{a_{\ce{AB^\ddagger}}}{a_{\ce{A}} a_{\ce{B}}} = \dfrac{ \dfrac{c_{\ce{AB^\ddagger}} \gamma_{\ce{AB^\ddagger}}}{cº} }{ \dfrac{c_{\ce{A}} \gamma_{\ce{A}}}{cº} \dfrac{c_{\ce{B}} \gamma_{\ce{B}}}{cº} } = \dfrac{c_{\ce{AB^\ddagger}}}{c_{\ce{A}} c_{\ce{B}}} \dfrac{\gamma_{\ce{AB^\ddagger}}}{\gamma_{\ce{A}} \gamma_{\ce{B}}} cº = K_c^\ddagger K_\gamma^\ddagger cº $

Cuya expresión general es:

$ K_a^\ddagger = K_c^\ddagger K_\gamma^\ddagger (cº)^{n-1} \qquad n = \smash{\text{molecularidad}} $

Despejando y sustituyendo:

$ \begin{array}{l} K_c^\ddagger = \dfrac{K_a^\ddagger}{K_\gamma^\ddagger (cº)^{n-1}} \\[1ex] \Rightarrow k_{\rm r} = \dfrac{k_{\rm B}T}{h} \dfrac{K_a^\ddagger}{K_\gamma^\ddagger (cº)^{n-1}} = \dfrac{k_{\rm B}T}{h} \dfrac{K_a^\ddagger}{K_\gamma^\ddagger} (cº)^{1-n} \end{array} $

Siendo que:

$ \Delta G\mspace{1mu}º = -RT \ln K_a $

Por analogía:

$ \begin{array}{l} \Delta G\mspace{1mu}º^\ddagger = -RT \ln K_a^\ddagger \\[1ex] \ln K_a^\ddagger = - \dfrac{\Delta G\mspace{1mu}º^\ddagger}{RT} \\[1ex] \Rightarrow K_a^\ddagger = e^{-\frac{\large \Delta G\mspace{1mu}º^\ddagger}{\large RT}} \end{array} $

Sustituyendo:

$ k_{\rm r} = \dfrac{k_{\rm B}T}{h} (cº)^{1-n} \dfrac{1}{K_\gamma^\ddagger} e^{-\frac{\large \Delta G\mspace{1mu}º^\ddagger}{\large RT}} $

Dado que:

$ \Delta G\mspace{1mu}º^\ddagger = \Delta H\mspace{1mu}º^\ddagger - T \Delta S\mspace{1mu}º^\ddagger $

Entonces:

$ \boxed{ k_{\rm r} = \dfrac{k_{\rm B}T}{h} (cº)^{1-n} \dfrac{1}{K_\gamma^\ddagger} e^{-\frac{\large \Delta H\mspace{1mu}º\ddagger}{\large RT}} e^{\frac{\large \Delta S\mspace{1mu}º\ddagger}{\large R}} } \quad \smash{\text{Eyring}} $

Puede relacionarse esta expresión con la constante de velocidad experimental. Considerando un sistema de gas ideal y siendo que:

$ E_a = RT^2 \dfrac{d\mspace{-2mu}\ln k}{dT} $

y

$ \begin{array}{l} k = \dfrac{k_{\rm B}T}{h} K_c^\ddagger \\[1ex] \ln k = \ln \dfrac{k_{\rm B}}{h} + \ln T + \ln K_c^\ddagger \\[1ex] \Rightarrow \dfrac{d\mspace{-2mu}\ln k}{dT} = \dfrac{1}{T} + \dfrac{d\mspace{-2mu}\ln K_c^\ddagger}{dT} \end{array} $

Sustituyendo:

$ E_a = RT + RT^2 \dfrac{d\mspace{-2mu}\ln K_c^\ddagger}{dT} $

En este punto es útil definir también una "constante de equilibrio" en presiones:

$ K_P^\ddagger = \dfrac{P_{\ce{AB^\ddagger}}}{P_{\ce{A}} P_{\ce{B}}} $

Si para un gas ideal:

$ P_i = \dfrac{n_i RT}{V} = c_i RT $

Entonces:

$ K_P^\ddagger = \dfrac{ c_{\ce{AB^\ddagger}} \! \cancel{RT} }{ c_{\ce{A}} RT c_{\ce{B}} \! \cancel{RT} } = \dfrac{c_{\ce{AB^\ddagger}}}{c_{\ce{A}} c_{\ce{B}}} \dfrac{1}{RT} = K_c^\ddagger \dfrac{1}{RT} $

En general:

$ K_P^\ddagger = K_c^\ddagger (RT)^{1-n} \qquad n = \smash{\text{molecularidad}} $

De aquí:

$ \ln K_P^\ddagger = \ln K_c^\ddagger + \ln R^{1-n} + \ln T^{1-n} $

Derivando con la temperatura:

$ \begin{array}{l} \dfrac{d\mspace{-2mu}\ln K_P^\ddagger}{dT} = \dfrac{d\mspace{-2mu}\ln K_c^\ddagger}{dT} + (1-n) T^{-n} T^{n-1} = \dfrac{d\mspace{-2mu}\ln K_c^\ddagger}{dT} + (1-n)\mspace{1mu}/\mspace{1mu}T \\[1ex] \Rightarrow \dfrac{d\mspace{-2mu}\ln K_c^\ddagger}{dT} = \dfrac{d\mspace{-2mu}\ln K_P^\ddagger}{dT} + (n-1)\mspace{1mu}/\mspace{1mu}T \end{array} $

Siendo que:

$ \dfrac{d\mspace{-2mu}\ln K_P^\ddagger}{dT} = \dfrac{\Delta H\mspace{1mu}º^\ddagger}{RT^2} $

Sustituyendo en la expresión que la precede:

$ \dfrac{d\mspace{-2mu}\ln K_c^\ddagger}{dT} = \dfrac{\Delta H\mspace{1mu}º^\ddagger}{RT^2} + (n-1)\mspace{1mu}/\mspace{1mu}T $

Así pues, empleando esta última igualdad, la energía de activación queda como:

$ \begin{align} E_a &= RT + \Delta H\mspace{1mu}º^\ddagger + (n-1)RT = \\[1ex] &= \Delta H\mspace{1mu}º^\ddagger + nRT \end{align} $

De este modo, teniendo en cuenta que en un sistema de gas ideal los coeficientes de actividad valen uno, sustituyendo en la expresión de Eyring:

$ k_{\rm r} = \dfrac{k_{\rm B} T}{h} (cº)^{1-n} e^n e^{\frac{\large \Delta S\mspace{1mu}º^\ddagger}{\large R}} \! e^{-\frac{\large E_a}{\large RT}} $

De donde también se puede encontrar una relación con el factor preexponencial:

$ A = \dfrac{k_{\rm B} T}{h} (cº)^{1-n} e^n e^{\frac{\large \Delta S\mspace{1mu}º^\ddagger}{\large R}} $

Con lo que a través de datos experimentales de $E_a$ y $A$ pueden hallarse tanto $\Delta H\mspace{1mu}º^\ddagger$ e $\Delta S\mspace{1mu}º^\ddagger$, y de estos calcularse $\Delta G\mspace{1mu}º^\ddagger$.